学会賞(表彰規程第3条1項に該当するもの)[学術的]

ゼオライトの構造,酸性質と酸触媒活性の相関の解明

 

片田 直伸 殿(鳥取大学工学部 教授)

 片田氏は,固体酸触媒に関する研究の第一人者であり,赤外分光法(IR)と質量分析法(MS)をNH3昇温脱離法(NH3-TPD)に組み込んだアンモニアIRMS-TPD評価法を確立した後,各種ゼオライトに適用してゼオライトの酸性質を支配する原理を初めて解明し,酸性質を制御することにより様々な反応に適したゼオライト触媒の開発を達成している。
 片田氏は,様々なゼオライトを用いて原理の解明を検討し,Al(OH)Si配位におけるAl-O距離が短いほどブレンステッド(B)酸の酸点の強さが強くなることを見出している。また,固体酸上でのアルカン分解,芳香族の脱アルキル化,トランスアルキル化などの反応を解析し,測定したB酸点の数を利用して活性化標準エントロピー・エンタルピーを算出し,これらの相関から遷移状態の構造を推定し,アルカン分解ではB酸強度が反応速度を決定すること,芳香族の反応では酸性質に加え反応場の立体構造が影響することを,反応機構を含め明らかにした。これらは,ゼオライトやその他固体酸を有する類縁体の構造,酸性質および酸触媒活性の相関を統一的に説明する初めての理論であり,種々の固体酸触媒の活用方法に関して道筋を示した。無機固体化学,吸着・表面化学,触媒化学,石油精製,石油化学などの幅広い分野の知見に加え,計算化学の手法を総合的に活用して,環境・資源・エネルギーの課題解決に資する固体酸触媒の原理解明と応用研究を展開している点で高く評価できる。
 応用研究例として具体的には以下のような数多くの成果に繋がっている。(1)MFI型ゼオライトに強ルイス(L)酸性を示すCo2+が,ベンゼン吸着の大きなエネルギーを用いてメタンを活性化させ,ベンゼン環のメチル化を促進することを見出した。(2)トルエン不均化を促進する触媒が高活性かつ長寿命となるには,強B酸点や形状選択性の組み合わせが有効であることを見出した。(3)酸強度を調整することにより,アルキル多環芳香族から脱離したアルキル基の分解が生じず,かつ,側鎖のない芳香族を生成することができることを見出した。(4)一般に,ゼオライトの大細孔の壁面では強酸点は発現しにくいが,YFI型ゼオライトでは小細孔と大細孔が単原子層で隔てられているためプロトンが壁を超えて大細孔から接近可能な強B酸点となることを見出し,従来のゼオライトにはない分子選択性や反応特性を生み出す可能性を見出している。(5)酸触媒と溶媒を用いて固体ポリオレフィンを分解する場合には触媒による溶媒の分解が課題であったが,片田氏は形状選択性をもつMFI型ゼオライト触媒を活用すれば,ポリオレフィンだけを分解し,シクロオクタン溶媒の再利用が可能となることを見出している。
 以上のように現在工業化されている触媒の反応機構の解明だけでなく,新たな応用可能性も示唆し,環境・資源・エネルギー課題の解決に貢献する研究を行っている。これらの取り組みにより,片田氏は世界の固体酸触媒研究を先導する中心的存在と判断される。よって,本会表彰規程第3条1項に該当するものと認められる。

 

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